Les nanoparticules métalliques intégrées facilitent la métastabilité des domaines métalliques commutables dans les commutateurs à seuil Mott

Nouvelles

MaisonMaison / Nouvelles / Les nanoparticules métalliques intégrées facilitent la métastabilité des domaines métalliques commutables dans les commutateurs à seuil Mott

Dec 21, 2023

Les nanoparticules métalliques intégrées facilitent la métastabilité des domaines métalliques commutables dans les commutateurs à seuil Mott

Volume Communication Nature

Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 4609 (2022) Citer cet article

2495 accès

1 Citations

48 Altmétrique

Détails des métriques

La commutation de seuil de Mott, qui est observée dans les matériaux quantiques présentant une transition isolant-métal déclenchée électriquement, nécessite un contrôle délicat de la dynamique de percolation des domaines commutables électriquement à l'échelle nanométrique. Ici, nous démontrons que les nanoparticules métalliques intégrées (NP) favorisent considérablement la métastabilité des domaines métalliques commutables dans les commutateurs VO2 Mott de type monocristallin. En utilisant un système modèle de films de type monocristallin Pt-NP-VO2, il est intéressant de noter que les NP Pt intégrés fournissent une "mémoire" 33,3 fois plus longue de la conduction métallique de seuil précédente en servant de "tremplins" préformés dans la matrice VO2 commutable par mesure d'impulsion électrique consécutive ; la mémoire persistante du déclenchement précédent lors de l'application d'impulsions inférieures au seuil a été obtenue sur une échelle de temps de six ordres de grandeur plus longue que le temps de récupération d'une seule impulsion de la résistance d'isolement dans les commutateurs Pt-NP-VO2 Mott. Cette découverte offre une stratégie fondamentale pour exploiter l'évolution géométrique des domaines commutables dans la transition électrique et des applications potentielles pour l'informatique non booléenne utilisant des matériaux quantiques.

Les matériaux quantiques présentant une transition métal-isolant abrupte ont fasciné les chercheurs pour leur variété d'applications potentielles dans l'électronique du futur1,2,3,4,5,6,7,8,9,10. En raison de l'extrême sensibilité de la transition de phase électronique entre les phases concurrentes, une perturbation subtile par des stimuli externes peut brusquement transformer une phase existante en une phase électronique différente, entraînant une forte modulation des propriétés électriques7,8,9,10,11,12. Un phénomène caractéristique lors de la transition métal-isolant du premier ordre est l'apparition d'une séparation de phase avec des domaines métalliques et isolants avec des distributions inhomogènes jusqu'à quelques nanomètres11,13,14,15,16,17. L'existence d'une séparation de phase implique que la modulation de résistance se produit à travers une série de percolation transformant des parties du système d'une phase à l'autre2,11,13,14,15,16,17,18,19. Cette nature percolative permet un état de transition inhomogène où les phases métalliques et isolantes coexistent ; la dynamique des domaines percolatifs dans l'état intermédiaire détermine les propriétés macroscopiques liées à la transition de phase dans les matériaux quantiques2,11,13,14,15,16,17,18,19.

Le dioxyde de vanadium (VO2) subit une transition réversible entre une phase isolante monoclinique et une phase métallique rutile proche de la température ambiante13,20,21. Cette transition induite thermiquement entraîne une modulation géante de la résistivité électrique pouvant atteindre cinq ordres de grandeur, accompagnée de changements dans la symétrie cristalline et les propriétés optiques7,9,13,14,15,20,22. L'énergie thermique uniformément répartie sur l'ensemble du VO2 entraîne une génération spatialement aléatoire de flaques métalliques à l'échelle nanométrique ; ces flaques métalliques nucléent puis se développent sous forme de domaines métalliques dans la matrice isolante avec l'augmentation de la température, et finalement relient toute la zone de VO2 à la suite d'une percolation progressive7,9,13,14,15,19,20,22. Les domaines métalliques sont déstabilisés avec une température décroissante de manière réversible.

En plus de la température comme stimulus externe, la transition isolant-métal (IMT) peut être stimulée électriquement sur une échelle de temps inférieure à la nanoseconde en appliquant une tension externe sur des dispositifs VO2 à deux bornes si une tension de seuil (Vth) est dépassée2,7,14,16,17,18,23,24,25,26. Une transition inverse métal-isolant (MIT) peut se produire rapidement une fois le stimulus électrique supprimé. Ces transitions abruptes par des stimuli électriques ont fait de VO2 un candidat pour les commutateurs de seuil dans les applications potentielles des dispositifs logiques basse tension pour les commutateurs écoénergétiques27 et dans les neurones et les synapses artificielles pour l'informatique non booléenne2,4,6 afin de résoudre le goulot d'étranglement dans les appareils électroniques de pointe.

Cet IMT déclenché électriquement induit une croissance anisotrope de flaques métalliques dans l'évolution du domaine et une augmentation ultérieure des domaines métalliques percolés le long de la direction du champ électrique entre deux électrodes2,14,16,17,25,26. L'évolution géométrique des domaines commutables (métalliques ou isolants) influence de manière significative les propriétés physiques macroscopiques de VO2 (par exemple, le degré de modulation de la résistivité, la pente de la transition de phase) ; les performances des commutateurs de seuil basés sur VO2 pourraient être ajustées en reliant efficacement deux électrodes en faisant évoluer des domaines métalliques dans la matrice isolante (à gauche sur la Fig. 1a)2,14,16,17,25,26. Le métal intégré de manière permanente dans la matrice VO2 commutable28,29 peut servir de « tremplin » pour faciliter le pontage et la stabilisation des domaines métalliques lors de la dynamique de commutation IMT déclenchée électriquement (à droite sur la Fig. 1a). Cependant, il est difficile d'incorporer des nanoparticules métalliques (NP) dans du VO2 monocristallin sans détériorer les caractéristiques de l'IMT en raison d'un décalage cristallographique entre le métal et le VO2.

a Schémas de films épitaxiaux de VO2 sur des substrats (001)-TiO2 et des substrats Pt NP-décorés (001)-TiO2. Les films épitaxiaux de VO2 sont sélectivement nucléés sur des substrats monocristallins de TiO2 et envahis par épitaxie et latéralement sur des NP de Pt, qui agissent comme des "tremplins" pour la conduction électrique par transition isolant-métal. b Cartographie spatiale réciproque autour de la réflexion (112) du substrat TiO2 (001). Des films épitaxiaux de VO2 contraints à la traction de manière cohérente ont été préservés sur les substrats de TiO2 (tPt = 0 s) et les substrats de Pt NP-TiO2 (tPt = 5 s). c Image HAADF-STEM en coupe et cartographie EDS élémentaire de films épitaxiaux VO2 sur des substrats Pt NP-TiO2 (tPt = 5 s). d Image HAADF-STEM agrandie de films VO2 épitaxiaux de haute qualité sur des substrats Pt NP-TiO2 le long de l'axe de la zone [010]. e Résistance de feuille dépendante de la température des films épitaxiaux VO2 sans incorporation de Pt NP (tPt = 0 s, ligne pointillée noire) et avec incorporation de Pt NP (tPt = 1–5 s, une série de lignes continues rouges). Tous les films VO2 montrent systématiquement une transition abrupte, quelle que soit la couverture Pt NP. Tous les films VO2 intégrés au Pt-NP présentent systématiquement une transition raide isolant-métal semblable à un monocristal à une température identique avec hystérésis, ce qui confirme électriquement la qualité cristalline intacte des films VO2 entièrement épitaxiaux avec des NP Pt métalliques orientés de manière aléatoire.

Ici, nous démontrons que les NP métalliques incorporées favorisent la métastabilité induite par le champ électrique des domaines métalliques commutables dans les couches minces épitaxiales de VO2 (Fig. 1a). Après la décoration de NPs de Pt uniformément dispersées avec une couverture différente sur des substrats de TiO2, la croissance de films de VO2 permet la nucléation sélective sur des substrats de TiO2 et une prolifération ultérieure sur des NP de Pt ; tous les films épitaxiaux VO2 intégrés au Pt-NP présentent de manière unique une transition raide isolant-métal de type monocristal près de la température ambiante, qui bénéficie de la qualité cristalline intacte des films VO2 entièrement épitaxiaux avec des NP Pt métalliques. En utilisant cet excellent système modèle pour étudier l'influence d'un régime métallique permanent sur les domaines commutables (métalliques ou isolants) dans la matrice VO2, les NP Pt embarquées contribuent de manière significative à la réduction de la consommation d'énergie en diminuant Vth dans les dispositifs à seuil à deux bornes. Plus important encore, les NP de Pt intégrées sont susceptibles de fournir une « mémoire » 33,3 fois plus longue du déclenchement précédent du super-seuil en servant de « tremplins » préformés entre les domaines métalliques déclenchés dans la matrice VO2 ; la mémoire du déclenchement de seuil précédent est conservée plus longtemps qu'une échelle de temps de six ordres de grandeur (τ50% = 437,88 ms) après la récupération de la résistance isolante (toff = 190 ns) dans les films épitaxiaux VO2 intégrés au Pt-NP. Ces résultats soulignent l'importance de l'évolution géométrique des domaines commutables (métalliques ou isolants) dans la transition métal-isolant pour contrôler les propriétés physiques macroscopiques par la dynamique de commutation. De plus, cette stratégie peut être exploitée dans des applications potentielles de dispositifs polyvalents pour des commutateurs économes en énergie (par exemple, un discriminateur de fréquence à semi-conducteurs)2,5 et pour l'informatique non booléenne (par exemple, des neurones et des synapses artificiels utilisant une plasticité dépendante du temps)4,5,6.

Sans incorporation de nanoparticules de Pt (NP) (c'est-à-dire tPt = 0 s), des films épitaxiaux de VO2 orientés R (001) de 10 nm d'épaisseur (en notation rutile) ont été directement cultivés sur des substrats de TiO2 (001) à 400 ° C (à gauche sur la Fig. 1a) par dépôt laser pulsé (PLD). Les résultats de la diffraction des rayons X (DRX) à 25 ° C ont montré un pic net de VO2 rutile (002) R à ~ 2θ = 65, 9 ° sans autres pics liés aux oxydes de vanadium ayant des états de valence autres que +4 (voir Fig. 1 supplémentaire). De plus, la cartographie de l'espace réciproque (RSM) autour de la réflexion (112) du substrat de TiO2 (001) a clairement montré une unité d'espace réciproque dans le plan identique des substrats de TiO2 et des films de VO2 (à gauche sur la Fig. 1b)22,30,31,32,33 ; ces résultats représentent la formation de films de VO2 contraints à la traction de manière cohérente sur des substrats de TiO2 le long de la direction dans le plan avec une qualité cristalline élevée (voir la Fig. 2 supplémentaire)22,30,31,32,33.

Pour incorporer des NP métalliques dans des films épitaxiaux de VO2 sans endommager la qualité cristalline des films de VO2, une densité différente de NP de Pt a été fournie en utilisant la pulvérisation sur des substrats de TiO2 en contrôlant le temps de dépôt de Pt (tPt ≤ 5 s)9,31,34. Étant donné que le dépôt de Pt a cessé avant la coalescence des îlots, une image de champ noir annulaire à angle élevé (HAADF) en coupe transversale confirme que plusieurs nanomètres d'îlots de Pt sont uniformément dispersés sur les substrats de TiO2 et sont déconnectés des îlots de Pt adjacents (Fig. 1c)9,31,34. Ensuite, des couches minces de VO2 de 10 nm d'épaisseur ont été développées à 400 ° C par PLD sur des substrats Pt NP-décorés (001) R-TiO2 (désignés ci-après par Pt NP-TiO2) avec une couverture différente de Pt NPs (tPt ≤ 5 s) (à droite sur la Fig. 1a).

Fait intéressant, la haute qualité cristalline des films épitaxiaux VO2 a été préservée sur les substrats Pt NP-TiO2, quelle que soit la décoration Pt NP avec une couverture différente. Une série de données RSM a montré de manière cohérente une unité d'espace réciproque dans le plan identique de forte (112) réflexion de VO2 avec des substrats de TiO2 dans tous les films de VO2 sur Pt NP-TiO2 (tPt = 0, 1, 3, 5 s) (Fig. 1b, voir Fig. 3 supplémentaire) ; ces résultats impliquent la stabilisation de films VO2 épitaxiaux contraints de manière cohérente, même sur des substrats Pt NP-TiO2 (à droite sur la Fig. 1b)22,30,31,32,33. La formation de films VO2 épitaxiaux de haute qualité sur Pt NP-TiO2 a pu être confirmée par une analyse en coupe transversale par microscopie électronique à transmission à balayage (STEM) avec cartographie par spectroscopie à dispersion d'énergie (EDS) d'échantillons VO2/Pt-NP-TiO2 (tPt = 5 s) (Fig. 1c, d). Le contraste lumineux dans HAADF-STEM et les régions jaunes dans la cartographie EDS résolue par élément confirment que les NP de Pt orientés de manière aléatoire sont uniformément dispersés sur les substrats de TiO2 (Fig. 1c). À partir d'une image HAADF-STEM agrandie à l'échelle atomique le long de l'axe de la zone [010] (Fig. 1d), le film mince de VO2 est développé par épitaxie même sur les NP de Pt orientés de manière aléatoire, ainsi que sur des substrats de TiO2 entre des NP de Pt séparés ; le paramètre de réseau dans le plan du film épitaxial VO2 correspondait parfaitement à celui des substrats monocristallins de TiO2 avec des interfaces cohérentes, ce qui est cohérent avec le RSM (Fig. 1b), le diagramme de diffraction de zone sélective (voir la Fig. 4 supplémentaire) et l'analyse de phase géométrique pour la déformation (voir la Fig. 5 supplémentaire).

Pour confirmer la qualité intacte des films épitaxiaux VO2 intégrés au Pt-NP, la résistance de feuille dépendante de la température a été mesurée afin de caractériser les caractéristiques de transition métal-isolant pour les films épitaxiaux VO2 avec une couverture Pt différente (0 ≤ tPt ≤ 5 s) (Fig. 1e). En raison de l'augmentation de la fraction volumique des NP Pt métalliques permanentes incorporées dans la phase isolante VO2, la résistance de feuille de la phase isolante (T

L'épitaxie des films de VO2 sur des NP de Pt orientés aléatoirement est remarquable car l'absence d'appariement de réseau limite fondamentalement la croissance épitaxiale des couches fonctionnelles sur les couches sous-jacentes sans coordination cristallographique. Notre observation de films épitaxiaux (001) R-VO2 à la fois sur des substrats de (001) TiO2 et sur des NP de Pt indique que les cristaux de VO2 préfèrent initialement nucléer sur les substrats monocristallins de TiO2, plutôt que sur des NP de Pt orientés de manière aléatoire, puis la croissance latérale de VO2 a été ensemencée par des dépôts épitaxiaux initialement formés sur les régions exposées des substrats de TiO2. Ainsi, cette croissance séquentielle de VO2 (c'est-à-dire nucléation sélective sur des substrats monocristallins + prolifération latérale épitaxiale sur des NP métalliques, à droite sur la Fig. 1a, voir la Fig. 6 supplémentaire) permet le transfert d'informations cristallines à partir de substrats de TiO2 même sur des NP métalliques. En raison de la nucléation sélective et de la prolifération ultérieure des films de VO2, la surface rugueuse des NP de Pt avant la croissance du VO2 (rRMS = 0,225 nm) a été aplatie après la croissance du VO2 (rRMS = 0,124 nm) (voir Fig. 7 supplémentaire).

Pour la nucléation hétérogène sur le substrat pendant la croissance du film, le taux de nucléation hétérogène (Nhet) dépend fortement de la barrière d'activation (ΔG*) pour la formation de noyaux cristallins (c'est-à-dire \({N}_{{het}}\propto {\exp}(-\frac{{\triangle G}^{*}}{{kT}})\)). En fonction des films et des substrats sous-jacents, les barrières d'activation sont déterminées selon l'expression suivante36.

où ΔGv, γ et S(θ) sont le changement d'énergie libre chimique pour la formation de noyaux VO2 solides, les énergies libres interfaciales et un facteur géométrique pour la nucléation hétérogène, respectivement. En comparant la nucléation des films de VO2 sur du TiO2 monocristallin avec celle sur du Pt orienté de manière aléatoire, ΔG* (VO2 sur TiO2) serait nettement inférieur à ΔG* (VO2 sur Pt) en raison de la baisse de γ par l'interface cohérente entre VO2 et TiO2. De plus, le coefficient d'adhérence de VO2 sur du TiO2 monocristallin est beaucoup plus grand que celui de Pt (c'est-à-dire que les noyaux de VO2 se forment plus facilement sur la surface de TiO2 que sur la surface de Pt)37,38. La nucléation préférentielle des films de VO2 est guidée par des substrats monocristallins de TiO2 au stade de croissance initial, puis permet une prolifération latérale épitaxiale ultérieure et une coalescence des films de VO2 épitaxiaux sur des NP de Pt par une croissance cristalline plus rapide orientée dans la direction <110> et <100> (c'est-à-dire la direction latérale du film VO2) en raison d'une énergie de surface inférieure à celle de la direction <001>35,39.

Nos films VO2 monocristallins avec des NP de Pt intégrés fournissent un excellent système modèle pour étudier l'influence des domaines métalliques permanents (c'est-à-dire Pt) sur la percolation des domaines commutables (métalliques ou isolants) (VO2) ; cette évolution géométrique non conventionnelle influencerait fortement les performances des commutateurs à seuil basés sur VO2 utilisant une transition abrupte induite par un champ électrique. À cette fin, des dispositifs à deux bornes ont été fabriqués avec une séparation des électrodes de 5 \(\mu\)m et une largeur d'électrode de 100 \(\mu\)m sur des films de VO2 épitaxiaux enrobés de Pt-NP, comme le montrent les images au microscope optique (Fig. 2a) ; une séparation étroite des électrodes (~5 \(\mu\)m) permet l'application d'un champ électrique suffisant (~1,7 MV/m) pour déclencher une commutation induite électriquement du seuil ΙΜΤ en utilisant plusieurs volts23,40. Au fur et à mesure que la tension appliquée augmentait, une augmentation soudaine du courant a été observée dans tous les dispositifs à deux bornes avec des films VO2 épitaxiaux intégrés au Pt-NP (Fig. 2b). Cette commutation est volatile : lorsque la tension diminue, le courant diminue fortement ; tous les dispositifs à deux bornes ont montré une commutation brusque du seuil ΙΜΤ déclenchée par la tension. La tension de seuil (Vth) à distribution normale est fortement modulée par la couverture des NP de Pt noyées dans les films de VO2 (Vth = 6,54 V pour tPt = 0 s → \({V}_{{th}}\) = 3,80 V pour tPt = 5 s). (Fig. 2b, voir Fig. 8 supplémentaire).

a Représentation schématique de la configuration de mesure de la transition isolant-métal déclenchée par tension (IMT) et image au microscope optique du commutateur VO2 Mott avec une séparation d'électrode de 5 \(\mu\)m et une largeur d'électrode de 100 \(\mu\)m. Les performances des commutateurs de seuil basés sur VO2 ont été mesurées avec un balayage de tension continu ou une impulsion de tension ultrarapide. b Balayage de tension continu de tous les dispositifs à deux terminaux avec films VO2 épitaxiaux enrobés de Pt-NP. c La puissance pour activer un dispositif à seuil avec tPt= 0 s et 5 s. Les lignes pleines sont les meilleurs ajustements linéaires aux données, qui ont été extraites de la Fig. 6 supplémentaire. d La réponse du courant transitoire à trois impulsions d'amplitudes différentes (7,3 V, 7,9 V et 8,1 V) dans les dispositifs à seuil VO2 sans couverture Pt NP (tPt = 0 s). e La réponse de courant transitoire à trois impulsions d'amplitudes différentes (6,8 V, 7,0 V et 7,3 V) dans des dispositifs à seuil VO2 avec couverture Pt NP (tPt = 5 s). La durée de l'impulsion est fixée à 100 \(\mu\)s. f La probabilité de déclenchement de l'IMT (PFiring) en fonction de l'amplitude de l'impulsion (Vpulse) pour chaque tPt. Vth, le pouls a diminué avec l'augmentation de tPt. Les barres d'erreur ont été calculées en utilisant l'écart type de la distribution binomiale. g Résistance électrique transitoire en fonction du comportement temporel des dispositifs à seuil VO2 avec couverture Pt NP (tPt = 5 s) immédiatement après l'impulsion de tension de 100 \(\mu\)s à T = 12 °C.

Le Vth réduit pour les films VO2 intégrés au Pt-NP est avantageux pour réduire la puissance de commutation des IMT déclenchés par tension. La puissance d'activation d'un dispositif à seuil (PON) a été calculée selon la relation suivante23.

où Gtherm, ROFF et Vth sont la conductance thermique, la résistance électrique en dessous de TIMT et la tension à laquelle l'appareil s'allume, respectivement. Pour étudier l'influence des NP Pt intégrées sur la puissance de commutation du seuil VO2, les caractéristiques IV à deux bornes ont été mesurées en fonction de la température en dessous de TIMT (voir Fig. 9 supplémentaire); Vth a également diminué linéairement avec la température. La dépendance ΔT linéaire de PON est caractéristique de la commutation IMT induite par le chauffage Joule. En raison du Vth plus réduit avec une plus grande couverture Pt NP, les appareils avec tPt = 5 s (par exemple, PON = 3,103 mW à 4 ° C) affichent une consommation d'énergie beaucoup plus faible que ceux avec tPt = 0 s (par exemple, PON = 6,195 mW à 4 ° C) (Fig. 2c).

Par conséquent, les NP de Pt permanentes intégrées dans la matrice VO2 contribuent de manière significative à réduire la consommation d'énergie pour induire une voie de conduction électrique entre deux électrodes dans les dispositifs à seuil. En particulier, le chauffage Joule induit par un champ électrique entre deux électrodes conduit à une redistribution brutale de la température locale3,14,26, qui à son tour conduit à la connexion localisée de domaines métalliques le long de la direction du champ électrique (à droite sur la Fig. 1a). D'un point de vue microscopique, la diminution de Vth indique que les NP de Pt permanentes réduisent la consommation d'énergie pour connecter les domaines métalliques percolés par nucléation induite par un champ électrique et croissance anisotrope de domaines métalliques commutables dans VO23,5,14,25,26. Si les NP Pt métalliques permanentes sont distribuées de manière aléatoire dans la matrice VO2, le champ électrique seuil pour nucléer les domaines métalliques dans VO2 et ponter les électrodes est réduit en raccourcissant le trajet du courant de connexion : les NP Pt incorporées agissent comme des tremplins pour le flux de courant entre les électrodes. De plus, la présence d'inclusions métalliques permanentes crée une distribution de champ inhomogène dans la matrice VO241 ; Le champ électrique dans la matrice isolante VO2 entre les NP métalliques Pt est considérablement amélioré en raison d'un effet de focalisation de champ ; cette amélioration déclenche localement l'IMT avec un champ électrique et une consommation d'énergie réduits.

La commutation de seuil facilitée par les NP Pt intégrés dans la matrice VO2 épitaxiale affecte de manière significative la dynamique de commutation de la transition de phase soumise à une impulsion de tension ultrarapide (Fig. 2d, e, voir Fig. 10 supplémentaire). En particulier, exciter le système avec une impulsion de tension, et non un balayage de tension continu, et surveiller le processus de récupération fournit une technique de sondage, qui permet de capturer l'évolution dynamique du domaine commutable en fonction du temps2,3,5,19,42. L'amplitude des impulsions de tension d'entrée a été modulée de 6, 0 V à 9, 0 V avec une durée d'impulsion de 100 μs à 12 ° C pour commuter les états isolants en états métalliques dans un commutateur VO2 Mott avec une couverture Pt différente (tPt = 0–5 s) (Fig. 2d, e, voir Fig. 10 supplémentaire).

Les caractéristiques de la commutation de seuil déclenchée par impulsion ont été clairement démontrées par une réponse de courant abrupte en fonction de l'amplitude de l'impulsion de tension d'entrée près de l'amplitude de seuil (Vth, impulsion). Les tracés gris et noir de la Fig. 2d montrent la réponse du courant transitoire à trois impulsions d'amplitude différente (7,3 V, 7,9 V et 8,1 V) dans des dispositifs à seuil VO2 sans couverture Pt NP (tPt = 0 s). La différence distincte entre eux représente les caractéristiques de seuil abruptes d'un IMT déclenché électriquement par une impulsion de 100 μs : les stimuli d'impulsions électriques sont insuffisants pour induire une commutation de seuil IMT si Vpulse < Vth,pulse (Vpulse ~ 7,9 V pour VO2 (tPt = 0 s)), tandis que Vpulse > Vth,pulse (c'est-à-dire, Vpulse ~ 8,1 V pour VO2 (tPt = 0 s) sur la Fig. 2d) donne un augmentation brutale du courant (ION / IOFF > 103), qui était limitée par un courant de compliance externe. Nous notons que Vth, impulsion et IOFF (c'est-à-dire liés à la résistance de la phase isolante) sont restés inchangés après plus de 100 événements de tir répétitifs, excluant que la dégradation de l'appareil ou la création de défauts soit responsable de l'effet16.

Vth, impulsion pour un IMT déclenché par impulsion de tension a été modulée par des dispositifs de seuil VO2 intégrés à Pt NP. Malgré la fonction universelle d'amplification du courant à Vpulse > Vth,pulse dans tous les dispositifs VO2 intégrés à Pt NP, Vth,pulse pour un IMT déclenché par impulsion de tension a été systématiquement diminué avec l'augmentation de la couverture Pt NP jusqu'à 15 % (c. s, respectivement) (voir Fig. 2d, e, voir Fig. 10 supplémentaire). Ces caractéristiques distinctes dans Vth, impulsion sont statistiquement quantifiées sur la Fig. 2f, où la probabilité de déclenchement de l'IMT (PIMT) en fonction de l'amplitude d'impulsion (Vpulse) montre un comportement échelonné autour de Vth, impulsion : PIMT = 0, où Vpulse < Vth, impulsion et PIMT = 1, où Vimpulsion > Vth, impulsion. Vth,impulsion pour un seuil brusque de conduction décroît avec la couverture Pt NP (tPt = 0 → 5 s) ; les NP de Pt embarqués accélèrent la percolation et le pontage des domaines métalliques par impulsion de tension dans un régime temporel ultrarapide.

Pour évaluer la vitesse à laquelle cet état métallique volatil revient à l'état isolant après la fin de l'impulsion de tension, la résistance a été surveillée immédiatement après l'application de l'impulsion d'une amplitude de 8,0 V et d'une durée de 100 μs dans les commutateurs VO2 Mott en fonction du temps (Fig. 2g (pour tPt = 5 s), voir Fig. 11 supplémentaire (pour tPt = 0 s))2. Les dispositifs à seuil montrent une augmentation transitoire de la résistance. Indépendamment de l'existence de Pt NP, la résistance reste proche des états métalliques pendant environ 190 ns (toff; flèches noires à la fois sur la Fig. 2g et sur la Fig. 11 supplémentaire) avant d'augmenter brusquement. Étant donné que toff peut être considéré comme le temps caractéristique de la commutation MIT inverse, ce toff fournit une échelle de temps pour perdre la percolation de la voie métallique induite par le chauffage Joule après la suppression de l'impulsion de tension externe2,13,14.

En raison de la nature percolative de l'IMT et du MIT lors de l'application et de la suppression de l'impulsion de tension d'entrée, respectivement, la sortie de courant montre une réponse distincte par des impulsions pompe-sonde consécutives (Fig. 3a) 2,5. En particulier, même si la deuxième impulsion de sonde est appliquée en dessous de Vth, impulsion, le courant de sortie métallique peut être déclenché (c'est-à-dire, déclenchement sous-seuil), tant qu'un certain temps de retard (\(\tau\)) pour la relaxation est suffisamment court pour 'mémoriser' l'événement de déclenchement précédent par l'impulsion de pompe de super-seuil précédente (Fig. 3). Étant donné que le « déclenchement sous-seuil » est régi par le temps caractéristique de relaxation de phase, une procédure pompe-sonde par impulsions électriques a été utilisée pour étudier comment ce système percolatif se détend. Par exemple, une impulsion de pompe "super-seuil" d'amplitude Vpump = 1,25 Vth, impulsion et durée de 100 μs a d'abord été appliquée pour exciter les films de VO2, et la métallisation a ainsi été déclenchée. Ensuite, après un temps de retard différent (τ = 500 μs et 1000 μs) pour la relaxation, une deuxième impulsion de tension (sonde) a été envoyée avec une amplitude sous-seuil (Vprobe < Vth, impulsion) et une durée de 100 μs (Fig. 3b, c).

a Illustration conceptuelle du déclenchement percolatif (sous-)seuil des commutateurs VO2 Mott intégrés au Pt-NP par des impulsions électriques consécutives. Même si la deuxième impulsion de sonde est appliquée en dessous de Vth, impulsion, le domaine métallique (rouge) peut être connecté par la commutation IMT à partir de domaines isolants (bleu) assistée par le « tremplin » métallique permanent Pt (corail) en raison de la nature percolative de l'IMT, tant qu'un certain temps de retard (τ) pour la relaxation est suffisamment court pour « mémoriser » l'événement d'allumage précédent par l'impulsion de pompe super-seuil. b, c Sortie de courant transitoire par deux impulsions de tension consécutives avec des temps de retard différents mesurés par une procédure pompe-sonde à T = 12 °C : une impulsion de super-seuil est d'abord appliquée pour déclencher la transition isolant-métal, suivie d'une impulsion de sonde sous-seuil, après un temps de retard τ. (b τ1 = 500 \(\mu\)s et c τ2 = 1000 \(\mu\)s entre les deux impulsions consécutives). d Probabilité que l'impulsion de la sonde déclenche la transition isolant-métal (PFiring) en fonction de τ à T = 12 °C en fonction de la couverture Pt NP. PFiring est tracé pour Vprobe = 0,5 Vth, impulsion avec différentes couvertures Pt NP : tPt = 0 s, 1 s, 3 s et 5 s. Cette probabilité a été obtenue après avoir fait la moyenne de 100 mesures pompe-sonde à chaque τ. e Temps de retard auquel la probabilité d'allumage sous le seuil est de 50 % (τ50 %) tracé par rapport à Vsonde/Vth, impulsion à 12 °C. τ50 % a été calculé à l'aide des courbes d'ajustement présentées en d. Les barres d'erreur en d et e ont été calculées en utilisant l'écart type de la distribution binomiale.

Il est possible de redéclencher l'IMT en utilisant une faible impulsion de tension inférieure au seuil (Vprobe = 0,5 Vth, impulsion) dans un intervalle de temps beaucoup plus long entre les impulsions (τ1 = 500 μs) dans les dispositifs VO2 intégrés Pt-NP (Fig. 3b). Avec une seule impulsion, cette impulsion inférieure au seuil ne doit pas déclencher l'IMT ; il convient de souligner que cette Vprobe est bien inférieure à la Vth, impulsion, et contraste avec le comportement de non-déclenchement dans les applications à impulsion unique. Cette "mémoire" du tir précédent a été perdue à un intervalle de temps pompe-sonde de τ2 = 1000 μs (> τ1) (Fig. 3c). Ce résultat indique que l'appareil conserve une certaine « mémoire » de l'événement de déclenchement précédent et facilite ainsi le déclenchement à nouveau avec des impulsions inférieures au seuil2,5.

Fait intéressant, le temps de retard (τ) entre les impulsions de la pompe et de la sonde est de 500 \(\mu\)s, ce qui est supérieur de plus de trois ordres de grandeur au temps de récupération MIT mesuré électriquement (toff ~ 190 ns). La récupération métal-isolant après suppression de l'impulsion de tension correspond au processus de rupture ou de dépercolation des filaments métalliques déjà formés2,5,13,14,24. L'évolution de la conduction sous le seuil à τ ≫ toff indique que la mémoire de la commutation précédente au super seuil est conservée longtemps après la récupération de la résistance d'isolement. D'un point de vue microscopique, les flaques de domaine métallique sont susceptibles d'exister beaucoup plus longtemps dans la zone localisée après le processus de rupture et de dépercolation du filament métallique préformé pour la conduction électrique par le seuil précédent Vpump.

Pour étudier l'influence de la couverture Pt NP sur ce temps caractéristique (τ) de «mémoire» du domaine métallique, nous avons réalisé une expérience pompe-sonde de dispositifs à seuil VO2 avec différentes couvertures Pt NP (tPt = 0–5 s) en modifiant le temps de séparation des impulsions (τ) (Fig. 3d, e). La probabilité que la deuxième impulsion de sonde déclenche la conduction métallique est illustrée à la Fig. 12 supplémentaire en fonction de τ pour différentes amplitudes de Vprobe. Étant donné que la «mémoire» du déclenchement métallique est susceptible d'être perdue à mesure que le temps de séparation des impulsions (τ) augmente, la probabilité diminue systématiquement avec τ quelle que soit la couverture Pt (Fig. 3d). En définissant τ50 % comme le temps de retard pendant lequel la probabilité de déclenchement diminue à 50 %, τ50 % augmente avec l'amplitude de Vprobe (Fig. 3e) et la température (voir Fig. 13 supplémentaire) ; l'augmentation de la deuxième amplitude d'impulsion améliore considérablement la probabilité de réussite pour le déclenchement sous le seuil (Fig. 3e). Plus important encore, à mesure que la couverture NP Pt augmente (tPt = 0 s → tPt = 5 s), τ50 % augmente jusqu'à 33,3 fois plus longtemps à la même Vprobe (par exemple, τ50 % = 13,15 ms (pour tPt = 0 s) → τ50 % = 437,88 ms (pour tPt = 5 s) à Vprobe = 0,8 Vth,impulsion) (Fig. 3e). Il convient de souligner que la mémoire du déclenchement de seuil précédent est conservée plus longtemps qu'une échelle de temps de six ordres de grandeur (τ50% = 437,88 ms) après la récupération de la résistance isolante (toff = 190 ns) dans les films épitaxiaux VO2 intégrés au Pt-NP.

Par conséquent, les NP de Pt intégrées dans la matrice VO2 sont susceptibles d'améliorer la « mémoire » de la cuisson précédente en tant que « tremplins » préformés entre les domaines métalliques cuits dans la VO2 ; ces « tremplins » métalliques permanents facilitent considérablement la mise à feu sous le seuil dans les impulsions consécutives. De plus, les flaques de domaine métallique sont rompues (ou déconnectées) après la suppression de l'impulsion de « super-seuil » précédente ; ces flaques métalliques métastables sont susceptibles de rester piégées plus longtemps dans les films de VO2 intégrés au Pt NP que dans les films de VO2 purs. Ainsi, ces domaines persistants et de longue durée après la commutation de seuil précédente agissent comme des noyaux qui facilitent le déclenchement de l'IMT suivant avec une impulsion de tension inférieure au seuil ; les domaines métalliques persistants renforcés par des NP de Pt permanents sont en effet responsables de l'effet mémoire le plus long dans les films de VO2 intégrés aux NP de Pt (tPt = 5 s).

L'origine microscopique des domaines métalliques persistants dans les films de VO2 intégrés au Pt NP est attribuée au dopage électronique par le transfert de charge du Pt. La fonction de travail réduite des NP Pt (~ 4, 6 eV) 29 par rapport à VO2 (~ 5, 0 eV) conduit à l'injection de porteurs de charge à partir de petits NP Pt dans la matrice VO2 par alignement au niveau de Fermi entre Pt NP et VO2, formant une région riche en électrons dans la matrice VO2 près de l'interface de contact Pt NP ; ce dopage électronique « local » près des NP de Pt peut entraîner la stabilisation locale du « domaine métallique persistant » ; ces domaines métalliques «métastables» persistants et à longue durée de vie après la commutation de super-seuil agissent comme des noyaux qui abaissent la barrière d'activation et facilitent le redéclenchement de l'IMT ultérieur avec une impulsion de tension inférieure au seuil.

La dépendance de la probabilité de déclenchement sous le seuil sur τ pourrait être exploitée comme un filtre passe-haut (c'est-à-dire un discriminateur de fréquence)2,5. L'impulsion de super-seuil est suivie d'une série d'impulsions de sous-seuil séparées par τ, qui détermine la fréquence (f) des stimuli électriques (Fig. 4a – c). Des impulsions répétitives sous-seuil avec différents f ont été appliquées après l'impulsion super-seuil à travers des dispositifs à deux terminaux avec des films VO2 intégrés au Pt NP. Chaque impulsion sous-seuil rafraîchit la mémoire des appareils, permettant un déclenchement continu sous-seuil et la transmission du signal à une fréquence d'impulsion élevée (par exemple, τ = 500 μs (f = 2 kHz), Vprobe = 0,5 Vth, impulsion pour VO2 avec tPt = 5 s sur la Fig. 4a) à f supérieur à la fréquence de coupure (fCO) ; le déclenchement sous le seuil cesse à f < fCO (par exemple, τ = 1000 μs (f = 1 kHz), Vprobe = 0,5 Vth, impulsion pour VO2 avec tPt = 5 s sur la Fig. 4b) ou à une Vprobe inférieure (par exemple, τ = 500 μs (f = 2 kHz), Vprobe = 0,35 Vth, impulsion pour VO2 avec tPt = 5 s sur la figure 4c). Par conséquent, des caractéristiques de filtre passe-haut claires et nettes (près de 35 dB) ont été observées avec le fCO dépendant de Vprobe dans tous les appareils (Fig. 4d, e); ces caractéristiques montrent la possibilité d'accorder le fCO pour la transmission du signal en ajustant l'amplitude du signal sous-seuil entrant : une amplitude plus faible de Vprobe répétitif conduit à un fCO plus élevé.

a–c Sortie de courant transitoire (panneaux du haut) par plusieurs impulsions de tension consécutives avec une séparation des impulsions différente (ou fréquence, panneaux du bas) à T = 12 °C : l'impulsion de super-seuil précédente est suivie d'une série d'impulsions de tension sous-seuil séparées par 500 \(\mu\)s (a, c) ou 1 000 \(\mu\)s. b avec une amplitude de tension de sonde de Vprobe = 0,5Vth, impulsion (a, b) ou Vprobe = 0,35Vth,impulsion c. Notez que lorsque la séparation des impulsions est de 500 \(\mu\)s à Vprobe = 0,5Vth,impulsion, chaque impulsion de tension rafraîchit la mémoire de l'appareil, permettant un déclenchement répété sous le seuil. d, e Atténuation d'un signal pulsé à travers un appareil en fonction de la fréquence du signal. Plusieurs amplitudes de signal sont représentées avec d, tPt = 0 s et e, tPt = 5 s. f Fréquence de coupure (fCO) des commutateurs VO2 Mott intégrés Pt-NP tracée par rapport à chaque couverture Pt NP (tPt) avec plusieurs niveaux d'atténuation du signal.

Notamment, les appareils VO2 intégrés au Pt NP (tPt = 5 s) permettent une plage de réglage de fCO plus large (fCO = 2 Hz à Vsonde = 0,8 Vth, impulsion à fCO = 670 kHz à Vsonde = 0,05 Vth, impulsion) par rapport à celle des appareils VO2 purs (tPt = 0 s) (fCO = 67 Hz à Vsonde = 0,8 Vth, impulsion à fCO = 67 kHz à Vsonde = 0,35 Vth, impulsion) (Fig. 4f). L'augmentation de τ50 % des domaines métalliques à longue durée de vie dans les films VO2 intégrés au Pt conduit à un déclenchement sous le seuil à une fréquence inférieure (τ plus élevé) du signal d'impulsion électrique répétitif ; Les NP Pt intégrées donnent lieu à une connectivité améliorée des stimuli répétitifs. De plus, une puissance de commutation réduite dans les films VO2 intégrés au Pt contribue à un déclenchement sous le seuil à une amplitude Vprobe inférieure (par exemple, Vprobe = 0,2 Vth, l'impulsion n'a pas été déclenchée sous le seuil au VO2 intégré au Pt avec tPt = 0 s mais au VO2 intégré au Pt avec tPt = 5 s) ; les NP métalliques permanents intégrés apportent une percolation stable des domaines métalliques commutables à des stimuli inférieurs ; un effet de mémoire retardé du domaine métallique commutable dans les films VO2 par des «tremplins» métalliques en Pt conduit à un déclenchement sous-seuil f-accordable dans une plage f plus large.

En résumé, la métastabilité déclenchée par la tension des domaines métalliques commutables a été améliorée par des NP métalliques intégrées qui servent de « tremplins » dans une matrice VO2 épitaxiale commutable. La capacité de nucléer sélectivement des films épitaxiaux de VO2 sur des substrats de TiO2, plutôt que des NP de Pt uniformément dispersés, permet une transition raide isolant-métal de type monocristal près de la température ambiante avec une couverture différente de NP métalliques permanentes dans la matrice commutable. En utilisant ce système de modèle distinct, nous avons systématiquement étudié l'effet des domaines métalliques permanents sur la dynamique des domaines commutables (métalliques ou isolants) dans la matrice VO2. En particulier, les NP de Pt intégrés apportent une contribution significative à une meilleure «mémoire» inscrite du tir précédent en servant de tremplins préformés entre les domaines métalliques déclenchés dans la matrice VO2. Dans les impulsions d'entrée consécutives, remarquablement, la mémoire du déclenchement précédent du super-seuil est conservée plus longtemps qu'une échelle de temps de six ordres de grandeur (τ50% = 437,88 ms) même après la récupération de la résistance isolante (toff = 190 ns) dans les films épitaxiaux VO2 intégrés au Pt-NP.

Ces caractéristiques pourraient être utilisées pour implémenter des fonctionnalités dans l'électronique des oxydes. Nos résultats démontrent qu'un filtre passe-haut (c'est-à-dire un discriminateur de fréquence) peut être simplement réglé par une dynamique intrinsèque modifiée d'une transition de phase percolative, qui est assistée par une couverture Pt NP intégrée dans la matrice VO2. Nos résultats clarifient l'influence des domaines métalliques permanents sur l'évolution géométrique des domaines commutables (métalliques ou isolants) dans une transition métal-isolant. D'un point de vue pratique, cette stratégie d'exploitation de la « mémoire » améliorée des tirs précédents par des tremplins métalliques uniformément répartis pourrait ouvrir des applications potentielles de dispositifs polyvalents pour les commutateurs économes en énergie2,5 et pour l'informatique non booléenne4,5,6.

Différentes densités d'îlots de Pt de taille nanométrique ont été formées en contrôlant le temps de dépôt de Pt (0 s ≤ tPt ≤ 5 s) sur des monocristaux de TiO2 (001) à température ambiante par pulvérisation. Étant donné que le dépôt de Pt a cessé avant la coalescence des îlots, le champ noir annulaire à angle élevé en coupe transversale (HAADF) en microscopie électronique à transmission à balayage (STEM) confirme que plusieurs îlots de Pt nanométriques sont uniformément dispersés sur les substrats de TiO2 et sont déconnectés des nanoparticules de Pt adjacentes (NP). Ensuite, des couches minces de VO2 de 10 nm d'épaisseur ont été cultivées à 400 ° C sur des substrats (001) R-TiO2 décorés de NP Pt avec une couverture différente de NP Pt (0 s ≤ tPt ≤ 5 s) par dépôt laser pulsé avec la pression de base de la chambre de croissance fixée à ~ 10−6 Torr. Un laser excimère KrF (λ = 248 nm) a été focalisé sur une cible rotative stoechiométrique V2O5 à une fluence ~1,5 J cm−2 impulsion−1 et un taux de répétition de 2 Hz. Les films de VO2 ont été cultivés dans une atmosphère d'oxygène de 10 mTorr et à une température de croissance de 400 ° C pour optimiser les propriétés électriques avec une transition métal-isolant abrupte. Après croissance, l'échantillon a été refroidi à température ambiante à 2 °C min-1. En optimisant les conditions de croissance, la qualité cristalline élevée des films épitaxiaux VO2 a été confirmée par une série de données de cartographie spatiale réciproque et une transition abrupte isolant-métal (et métal-isolant) à température identique (TIM ~ 20 ° C, TMI ~ 14 ° C) quelle que soit la couverture de Pt NP (0 ≤ tPt ≤ 5 s) sur le substrat de TiO2.

Deux électrodes en Pt (50 nm) d'une largeur latérale de 100 μm ont été modelées sur un film épitaxial de VO2 intégré au Pt-NP en utilisant la photolithographie et la pulvérisation. Un espace de 5 µm a été laissé entre deux électrodes ; la séparation étroite des électrodes (~5 \(\mu\)m) permet l'application d'un champ électrique suffisant (~ 1,7 MV/m) pour déclencher la commutation induite électriquement du seuil ΙΜΤ en utilisant plusieurs volts.

Un balayage 2thêta-oméga et une cartographie de l'espace réciproque (RSM) autour de la réflexion (112) TiO2 ont été réalisés pour caractériser la qualité cristalline et les paramètres de réseau dans tous les films minces épitaxiaux VO2 intégrés au Pt-NP à l'aide d'un diffractomètre à rayons X haute résolution (HRXRD, Bruker Discover 8) avec un rayonnement Cu Kα1 (λ = 0,15406 nm) au Centre d'imagerie et d'analyse des matériaux de POSTECH.

Pour l'analyse en coupe transversale sur des films épitaxiaux de VO2 sur des substrats de Pt NP-TiO2, la feuille mince a été préparée par un système de faisceau d'ions focalisé à double faisceau (Helious Nanolab, Thermo Fisher Co., USA) à travers la projection [010]. Les analyses HRTEM, STEM et EDS à l'échelle atomique ont été réalisées via le STEM à correction d'aberration (JEM-ARM200F, JEOL, Japon) à 200 kV équipé d'un correcteur d'aberration sphérique de cinquième ordre (ASCOR, CEOS GmbH, Allemagne) et le détecteur dual100 mm2 Energy Dispersive X-ray Spectrometer (JED-2300T EDS, JEOL, Japon) au Centre d'imagerie et d'analyse des matériaux de POSTECH . La sonde électronique pour l'observation STEM a été fixée à environ 70 pm; et le demi-angle de collecte variait de 54 à 216 mrad pour l'imagerie à champ noir annulaire à angle élevé (HAADF). Les données STEM brutes ont été filtrées pour réduire le bruit de fond de balayage en utilisant le filtre de différence local 2D (Filters Pro, HREM Research Inc., Japon). Les signaux de cartographie EDS ont été obtenus pendant plusieurs dizaines de minutes par la sommation d'images multiples, jusqu'à ~ 4000 images de résolution 256 × 256 pixels ; et le temps d'acquisition par pixel unique a été fixé à 10 μsec. À partir des images TEM/STEM à l'échelle atomique, les résultats de l'analyse de déformation ont été extraits à l'aide du logiciel plug-in commercial (GPA, HREM Research Inc., Japon).

La résistance de feuille dépendante de la température a été obtenue pour caractériser les caractéristiques de transition métal-isolant pour les films épitaxiaux VO2 avec différentes couvertures de Pt (0 ≤ tPt ≤ 5 s) par la méthode de Van der Pauw. Les caractéristiques électriques des appareils électriques VO2 à deux bornes ont été mesurées à l'aide d'un analyseur de dispositifs à semi-conducteurs (B1500A, Agilent) avec une unité de mesure de source (SMU) et un générateur de forme d'onde/unité de mesure rapide (WGFMU) dans une station de sonde à température variable dans des conditions ambiantes Ar. Les caractéristiques courant-tension ont été mesurées en balayant la tension de 0 V à 10 V avec un pas de 10 mV en utilisant deux SMU sur deux électrodes. Pour la mesure des impulsions, WGFMU a été utilisé pour créer les impulsions de tension d'entrée et la sonde à grande vitesse. Une tension d'impulsion unique a été générée pour surveiller l'impulsion de tension de seuil (Vth, impulsion) en modifiant l'amplitude de l'impulsion de 6,0 V à 9,0 V et une durée d'impulsion de 100 μs. Pour étudier l'influence de la couverture Pt NP sur ce temps caractéristique (τ) de "mémoire" du domaine métallique, une expérience pompe-sonde de dispositifs à seuil VO2 a été réalisée à l'aide d'impulsions d'entrée consécutives (c'est-à-dire, impulsion de pompe de super-seuil précédente (Vimpulsion> Vth, impulsion) et deuxième impulsion de sonde sous-seuil (Vimpulsion < Vth, impulsion)) avec une durée d'impulsion de 100 μs en fonction de différents temps de séparation d'impulsion (τ). Enfin, pour un filtre passe-haut (c'est-à-dire un discriminateur de fréquence), l'impulsion de super-seuil est suivie d'une série d'impulsions répétitives de sous-seuil séparées par τ, qui détermine la fréquence (f) des stimuli électriques, avec une durée d'impulsion de 100 μs.

Les auteurs déclarent que toutes les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles dans cet article et ses fichiers d'informations supplémentaires et sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Basov, DN, Averitt, RD & Hsieh, D. Vers des propriétés à la demande dans les matériaux quantiques. Nat. Mater. 16, 1077-1088 (2017).

Article ADS CAS Google Scholar

Del Valle, J. et al. Tir sous-seuil dans les nanodispositifs Mott. Nature 569, 388–392 (2019).

Annonces d'article Google Scholar

Brockman, JS et al. Temps d'incubation inférieurs à la nanoseconde pour la métallisation induite par un champ électrique d'un oxyde d'électron corrélé. Nat. Nanotechnologie. 9, 453–458 (2014).

Article ADS CAS Google Scholar

Pickett, MD, Medeiros-Ribeiro, G. & Williams, RS Un neuristor évolutif construit avec des memristors Mott. Nat. Mater. 12, 114–117 (2013).

Article ADS CAS Google Scholar

Stoliar, P. et al. Un analogue de neurone à fuite intégrée et à feu réalisé avec un isolant de Mott. Adv. Fonct. Mater. 27, 1604740 (2017).

Article Google Scholar

Oh, S. et al. Neurone d'activation Mott économe en énergie pour l'implémentation matérielle complète des réseaux de neurones. Nat. Nanotechnologie. 16, 680–687 (2021).

Article ADS CAS Google Scholar

Yang, Z., Ko, C. & Ramanathan, S. Électronique d'oxyde utilisant des transitions métal-isolant ultrarapides. Annu. Rév. Mater. Rés. 41, 337–367 (2011).

Article ADS CAS Google Scholar

Ngai , JH , Walker , FJ & Ahn , CH Physique des oxydes et électronique corrélés . Annu Rev.Dr. Mater. Rés. 44, 1–17 (2014).

Article ADS CAS Google Scholar

Yoon, H. et al. Modulation de phase réversible et stockage d'hydrogène dans des couches minces épitaxiales multivalentes de VO2. Nat. Mater. 15, 1113-1119 (2016).

Article ADS CAS Google Scholar

Dagotto, E. Complexité dans les systèmes électroniques fortement corrélés. Sciences 309, 257-262 (2005).

Article ADS CAS Google Scholar

Lee, Y. et al. Grande modulation de résistivité dans les systèmes métalliques à phases mixtes. Nat. Commun. 6, 5959 (2015).

Jo, M. et al. Transition de phase massive et réversible induite par la porte des canaux VO2 à l'aide d'électrolytes protoniques à l'état solide. Adv. Fonct. Mater. 28, 1802003 (2018).

Qazilbash, MM et al. Transition de Mott dans VO2 révélée par spectroscopie infrarouge et nano-imagerie. Sciences 318, 1750–1753 (2007).

Article ADS CAS Google Scholar

Madan, H., Jerry, M., Pogrebnyakov, A., Mayer, T. & Datta, S. Cartographie quantitative de la coexistence de phase dans l'isolant de Mott-Peierls pendant la transition de phase électronique et thermique. ACS Nano 9, 2009-2017 (2015).

Article CAS Google Scholar

Sohn, A., Kanki, T., Sakai, K., Tanaka, H. & Kim, DW Nature fractale des configurations de domaines métalliques et isolants dans un film mince de VO2 révélée par microscopie à force de sonde Kelvin. Sci. Rep. 5, 10417 (2015).

Shabalin, AG et al. Imagerie à l'échelle nanométrique et contrôle de la commutation résistive volatile et non volatile en VO2. Petit 16, 2005439 (2020).

Del Valle, J. et al. Caractérisation spatio-temporelle de la transition isolant-métal induite par le champ. Sciences 373, 907-911 (2021).

Annonces d'article Google Scholar

Sharoni, A., Ramirez, JG & Schuller, IK Plusieurs avalanches à travers la transition métal-isolant des jonctions nanométriques d'oxyde de vanadium. Phys. Rév. Lett. 101, 026404 (2008).

O'callahan, BT et al. Inhomogénéité de la dynamique de transition ultrarapide isolant-métal de VO2. Nat. Commun. 6, 6849 (2015).

Annonces d'article Google Scholar

Morin, F. Oxydes qui montrent une transition métal-isolant à la température de Neel. Phys. Rév. Lett. 3, 34 (1959).

Article ADS CAS Google Scholar

Goodenough, JB Les deux composantes de la transition cristallographique dans VO2. J. Solid State Chem. 3, 490–500 (1971).

Article ADS CAS Google Scholar

Fan, L. et al. Dynamique de déformation d'un film ultrafin de VO2 développé sur TiO2 (001) et modulation de transition de phase associée. Nano Lett. 14, 4036–4043 (2014).

Article ADS CAS Google Scholar

Radu, IP et al. Mécanisme de commutation dans les dispositifs à dioxyde de vanadium à deux bornes. Nanotechnologie 26, 165202 (2015).

Annonces d'article Google Scholar

Sood, A. et al. Dynamique de phase universelle dans les commutateurs VO2 révélée par la diffraction ultrarapide des opérandes. Sciences 373, 352 (2021).

Article ADS CAS Google Scholar

Kanki, T., Kawatani, K., Takami, H. & Tanaka, H. Observation directe de l'évolution du domaine métallique géant entraînée par la polarisation électrique dans les couches minces de VO2 sur un substrat de TiO2(001). Appl. Phys. Lett. 101, 243118 (2012).

Zimmers, A. et al. Rôle de l'échauffement thermique sur la transition isolant-métal induite par la tension dans VO2. Phys. Rev. Lett, 110, 056601 (2013).

Shukla, N. et al. Un transistor à pente raide basé sur une transition de phase électronique abrupte. Nat. Commun. 6, 7812 (2015).

Jian, J. et al. Réglage large de la propriété de transition de phase dans VO2 grâce à la conception de nanocomposites métal-céramique. Adv. Fonct. Mater. 29, 1903690 (2019).

Lui, ZH et al. Réglage bidirectionnel des propriétés de transition de phase dans les couches minces nanocomposites Pt:VO2. Nanoscale 12, 17886–17894 (2020).

Article CAS Google Scholar

Jeong, J. et al. Suppression de la transition métal-isolant dans le VO2 par la formation de lacunes d'oxygène induites par le champ électrique. Sciences 339, 1402-1405 (2013).

Article ADS CAS Google Scholar

Yoon, H., Park, J., Choi, SY, Lee, D. & Son, J. Contrôle de phase dépendant des facettes par remplissage de bande et couplage électron-réseau anisotrope dans les films épitaxiaux HVO2. Adv. Électron. Mater. 4, 1800128 (2018).

Article Google Scholar

Park, Y. et al. Le transport ionique directionnel à travers l'interface d'oxyde permet l'épitaxie à basse température du TiO2 rutile. Nat. Commun. 11, 1401 (2020).

Jeong, J. et al. Changements structurels géants réversibles, dépendants des facettes, dans un isolant à électrons corrélés induits par le déclenchement de liquide ionique. Proc. Natl Acad. Sci. 112, 1013-1018 (2015).

Article ADS CAS Google Scholar

Park, J., Yoon, H., Sim, H., Choi, SY & Son, J. Diffusion accélérée de l'hydrogène et échange de surface par les limites de domaine dans les couches minces épitaxiales de VO2. ACS Nano 14, 2533–2541 (2020).

Article CAS Google Scholar

Zheleva, TS, Nam, OH, Bremser, MD & Davis, RF Réduction de la densité de dislocation par épitaxie latérale dans des structures de GaN à croissance sélective. Appl. Phys. Lett. 71, 2472-2474 (1997).

Article ADS CAS Google Scholar

Ohring, M. Science des matériaux des couches minces. (Presse académique, 1991).

Hopster, H., Ibach, H. & Comsa, G. Oxydation catalytique du monoxyde de carbone sur des surfaces étagées en platine (111). J.Catal. 46, 37–48 (1977).

Article CAS Google Scholar

Dohnalek, Z., Kim, J., Bondarchuk, O., White, JM et Kay, BD Physisorption de N2, O2 et CO sur du TiO2 entièrement oxydé (110). J.Phys. Chim. B 110, 6229–6235 (2006).

Article CAS Google Scholar

Mellan, TA & Grau-Crespo, R. Étude de la théorie fonctionnelle de la densité des surfaces rutile VO2. J. Chem. Phys. 137, 154706 (2012).

Annonces d'article Google Scholar

Joushaghani, A. et al. Commutation commandée en tension et effets thermiques dans les jonctions nano-gap VO2. Appl. Phys. Lett. 104, 221904 (2014).

Annonces d'article Google Scholar

Choi, BJ, Chen, ABK, Yang, X. & Chen, IW Commutation purement électronique avec une uniformité élevée, une capacité de réglage de la résistance et une bonne rétention dans les couches minces de SiO2 dispersées au Pt pour ReRAM. Adv. Mater. 23, 3847 (2011).

CAS PubMed Google Scholar

Claassen, J., Lu, J., West, K. & Wolf, S. Dynamique de relaxation de la transition métal-semi-conducteur dans les couches minces VO2. Appl. Phys. Lett. 96, 132102 (2010).

Annonces d'article Google Scholar

Télécharger les références

Nous reconnaissons le soutien de ce travail par le programme de recherche scientifique fondamentale (2020R1A4A1018935 (JS, S.-YC), 2020R1A2C2006389 (JS)) et le programme de semi-conducteurs intelligents de nouvelle génération (2022M3F3A2A03015405 (JS)) par le biais de la National Research Foundation of Korea (NRF) financé par le ministère des Sciences et des TIC.

Département de science et génie des matériaux (MSE), Université des sciences et technologies de Pohang (POSTECH), Pohang, République de Corée

Minguk Jo, Ye-Won Seo, Hyojin Yoon, Yeon-Seo Nam, Si-Young Choi et Junwoo Son

Département de génie chimique et des sciences des matériaux (CEMS), Université du Minnesota, Minneapolis, MN, États-Unis

Hyōjin Yoon

Département de science et génie des matériaux (MSE), Université nationale des sciences et technologies de Séoul (Seoultech), Séoul, République de Corée

Byung Joon Choi

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

JS et MJ ont conçu l'idée et conçu l'étude ; HY a développé le processus de croissance pour les films épitaxiaux VO2 incorporés dans des nanoparticules de Pt ; MJ, Y.-WS et HY ont réalisé la croissance de films épitaxiaux VO2, la diffraction des rayons X, la diffraction des rayons X et l'AFM. MJ et Y.-WS ont réalisé la fabrication de l'appareil et toutes les mesures et analyses électriques avec les conseils de BJC et JS ; Y.-SN et S.-YC ont effectué une analyse STEM ; JS et MJ ont rédigé le manuscrit et tous les auteurs l'ont commenté ; JS a dirigé l'ensemble de la recherche.

Correspondance avec Junwoo Son.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie les évaluateurs anonymes pour leur contribution à l'évaluation par les pairs de ce travail.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

Libre accès Cet article est sous licence Creative Commons Attribution 4.0 International License, qui permet l'utilisation, le partage, l'adaptation, la distribution et la reproduction sur n'importe quel support ou format, tant que vous donnez le crédit approprié à l'auteur ou aux auteurs originaux et à la source, fournissez un lien vers la licence Creative Commons et indiquez si des modifications ont été apportées. Les images ou tout autre matériel tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans une ligne de crédit au matériel. Si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons de l'article et que votre utilisation prévue n'est pas autorisée par la réglementation légale ou dépasse l'utilisation autorisée, vous devrez obtenir l'autorisation directement du détenteur des droits d'auteur. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Réimpressions et autorisations

Jo, M., Seo, YW., Yoon, H. et al. Les nanoparticules métalliques intégrées facilitent la métastabilité des domaines métalliques commutables dans les commutateurs à seuil de Mott. Nat Commun 13, 4609 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32081-x

Télécharger la citation

Reçu : 06 septembre 2021

Accepté : 14 juillet 2022

Publié: 10 août 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-022-32081-x

Toute personne avec qui vous partagez le lien suivant pourra lire ce contenu :

Désolé, aucun lien partageable n'est actuellement disponible pour cet article.

Fourni par l'initiative de partage de contenu Springer Nature SharedIt

En soumettant un commentaire, vous acceptez de respecter nos conditions d'utilisation et nos directives communautaires. Si vous trouvez quelque chose d'abusif ou qui ne respecte pas nos conditions ou directives, veuillez le signaler comme inapproprié.